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編輯 | 蘿卜皮

盡管最近數(shù)據(jù)采集和算法開發(fā)取得了進(jìn)展，但機(jī)器學(xué)習(xí) (ML) 在實(shí)際催化劑設(shè)計(jì)中的應(yīng)用面臨著巨大挑戰(zhàn)，這主要是由于其有限的普遍性和較差的可解釋性。

弗吉尼亞理工學(xué)院的研究人員開發(fā)了一種融合理論的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（TinNet）方法，該方法將深度學(xué)習(xí)算法與完善的 d 帶化學(xué)吸附理論相結(jié)合，用于過渡金屬表面的反應(yīng)性預(yù)測(cè)。

使用活性位點(diǎn)集合中的簡(jiǎn)單吸附物（例如，OH、O 和 *N）作為代表性描述符物種，該團(tuán)隊(duì)證明 TinNet 在預(yù)測(cè)性能方面與純數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的 ML 方法相當(dāng)，同時(shí)具有固有的可解釋性。

將物理相互作用的科學(xué)知識(shí)納入從數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)，進(jìn)一步闡明了化學(xué)鍵的性質(zhì)，并為 ML 發(fā)現(xiàn)具有所需催化特性的新基序開辟了新途徑。

該研究以「Infusing theory into deep learning for interpretable reactivity prediction」為題，于 2021 年 9 月 6 日發(fā)布在《Nature Communications》。

簡(jiǎn)單分子或其碎片在固體表面的吸附能通常用作多相催化中的反應(yīng)性描述符。由于精確求解多電子薛定諤方程的計(jì)算成本巨大，因此快速發(fā)現(xiàn)具有動(dòng)力學(xué)有利描述符值的結(jié)構(gòu)基序（例如使用量子化學(xué)計(jì)算）很有吸引力，但仍然是一項(xiàng)艱巨的任務(wù)。

在這方面，由 Hammer 和 N?rskov 開創(chuàng)的 d 帶化學(xué)吸附理論已被廣泛用于理解 d 區(qū)金屬及其化合物的反應(yīng)趨勢(shì)。然而，由于理論框架的微擾性質(zhì)和大的變化，其使用單個(gè) d 帶特征（例如 d 電子的數(shù)量、d 帶中心和 d 帶上邊緣）的定量預(yù)測(cè)精度受到限制。高通量催化劑篩選中的位點(diǎn)特性。

近年來，機(jī)器學(xué)習(xí) (ML) 已成為一種替代方法，來預(yù)測(cè)具有手工制作或算法衍生特征的催化位點(diǎn)的化學(xué)反應(yīng)性。通過從足夠數(shù)量的 ab initio 數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)原子、離子或分子與底物的相關(guān)相互作用，可以比傳統(tǒng)實(shí)踐更快地計(jì)算吸附特性數(shù)量級(jí)，并在實(shí)驗(yàn)測(cè)試之前縮小候選材料的范圍。

黑盒 ML 模型的一個(gè)主要限制，特別是對(duì)于重新興起的深度學(xué)習(xí)算法，是很容易學(xué)習(xí)一些在訓(xùn)練和測(cè)試樣本上看起來都很好的相關(guān)性，但在標(biāo)記數(shù)據(jù)之外不能很好地泛化。為了緩解這個(gè)問題，由關(guān)鍵性能指標(biāo)或模型不確定性引導(dǎo)的主動(dòng)學(xué)習(xí)工作流，已被用于加速探索可訪問設(shè)計(jì)空間的巨大的、本質(zhì)上無限的大小。

然而，模型開發(fā)需要大量數(shù)據(jù)樣本以及解釋模型預(yù)測(cè)的困難對(duì)其采用高性能催化材料的自動(dòng)搜索提出了巨大挑戰(zhàn)。

圖示：注入理論的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò) (TinNet) 的示意圖。（來源：論文）

在此，研究人員提出了一種融合理論的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò) (TinNet) 方法來預(yù)測(cè)過渡金屬表面的化學(xué)反應(yīng)性；更重要的是，提取對(duì)化學(xué)鍵性質(zhì)的物理見解，可以將其轉(zhuǎn)化為催化劑設(shè)計(jì)策略。將物理相互作用的科學(xué)知識(shí)納入數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的機(jī)器學(xué)習(xí)方法是催化科學(xué)的一個(gè)新興研究領(lǐng)域。

目前，在完全集成的 ML 框架內(nèi)還沒有開發(fā)出這樣的化學(xué)吸附混合替代模型，該框架相當(dāng)準(zhǔn)確（~0.1-0.2 eV 誤差）并可在不同樣品之間轉(zhuǎn)移。通過使用深度學(xué)習(xí)算法（如卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)）從「從頭開始學(xué)習(xí)」吸附特性，同時(shí)尊重結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)中公認(rèn)的化學(xué)吸附的 d 帶理論，TinNet 可以應(yīng)用于廣泛的 d 塊金屬位點(diǎn)和自然編碼鍵相互作用的物理方面。

圖示：模型開發(fā)。（來源：論文）

研究人員展示了在 {111} 封端的金屬間化合物和近表面合金上使用吸附的羥基 (*OH) 作為代表性描述符物種的方法，例如在堿性電解質(zhì)中尋找用于金屬催化 O2 還原、CO2 還原和 H2 氧化的有效電催化劑。

圖示：TinNet 模型的樣本外驗(yàn)證。（來源：論文）

該框架可以直接應(yīng)用于其他吸附物（例如 *O）或多個(gè)鍵合原子的活性位點(diǎn)集合，如 {100} 端金屬表面的 *N 吸附所示。TinNet 不僅實(shí)現(xiàn)了與純基于回歸的 ML 方法相當(dāng)?shù)念A(yù)測(cè)性能，特別是對(duì)于具有看不見的結(jié)構(gòu)和電子特征的樣本外系統(tǒng)，而且還能夠進(jìn)行物理解釋，為 ML 發(fā)現(xiàn)具有所需催化特性的新基序鋪平了道路。

圖示：對(duì)化學(xué)鍵合的物理見解。（來源：論文）

「大多數(shù)為材料特性預(yù)測(cè)或分類開發(fā)的機(jī)器學(xué)習(xí)模型通常被認(rèn)為是『黑匣子』，只能提供有限的物理見解?！寡芯咳藛T Hemanth Pillai 說。

「TinNet 方法擴(kuò)展了其預(yù)測(cè)和解釋能力，這兩者在催化劑設(shè)計(jì)中都至關(guān)重要?！?Siwen Wang 說，他也是該研究的主導(dǎo)者。

圖示：其他吸附物/面的 TinNet 模型。（來源：論文）

作為一種混合方法，TinNet 將先進(jìn)的催化理論與人工智能相結(jié)合，幫助研究人員深入了解材料設(shè)計(jì)的這個(gè)「黑匣子」，以了解正在發(fā)生的事情及其原因，并且可以幫助研究人員在許多領(lǐng)域開辟新天地。

「希望我們可以讓社區(qū)普遍使用這種方法，其他人可以使用該技術(shù)并真正進(jìn)一步開發(fā)對(duì)社會(huì)至關(guān)重要的可再生能源和脫碳技術(shù)?！乖搱F(tuán)隊(duì)的負(fù)責(zé)人 Xin 說， 「我認(rèn)為這確實(shí)是可以取得一些突破的關(guān)鍵技術(shù)?！?/p>

「我真的很喜歡在課堂之外看到化學(xué)工程的不同方面。」研究人員 Athawale 說， 「它有很多應(yīng)用程序，你知道，它可能真的是革命性的。所以成為其中的一部分真是太棒了?！?/p>

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25639-8

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