1960 年，美國物理學家梅曼制成的第一臺紅寶石激光器的問世，使激光的高相干性、高亮度等優(yōu)點引起了科學界的高度重視。激光是20 世紀以來，繼原子能、計算機、半導體之后，人類的又一重大發(fā)明。它的出現深化了人們對光的認識，擴展了光的應用范圍，形成了對傳統光源的技術革命。如今，激光在社會生活、工業(yè)生產、信息和通訊、醫(yī)療衛(wèi)生和國防軍事的各個領域都有巨大而廣泛的應用及價值，如激光加工、探測、遙感、成像、眼科手術、紅外夜視成像、激光武器、受控核聚變等。

　　在過去幾十年中，激光技術獲得了巨大的發(fā)展。然而，由于激光波長是由增益物質中原子、分子或者離子的能級結構決定的，因此激光器不能產生任意波長的輸出。不斷拓寬激光輸出的頻率范圍和提高轉換效率，是激光技術發(fā)展的趨勢。非線性頻率轉換技術能將一個“品質優(yōu)良”的激光器的某一個固定波長的激光輸出，通過非線性晶體材料轉換到很難或根本不可能直接得到的波長區(qū)間，因此，它是獲得新波長相干光源的重要手段。激光技術和非線性光學技術相輔相成，不斷地推動著激光技術的發(fā)展及其在民用和軍事領域的應用。

　　非線性頻率轉換不僅要求能量守恒，還要求動量守恒，即相位匹配。在相位匹配的條件下，非線性過程可以獲得最大轉換效率。傳統的雙折射相位匹配技術限制了晶體可使用的最大非線性系數與波段范圍。準相位匹配作為一種改良的技術，通過對非線性晶體的二階非線性極化率進行空間調制，大大增加了二階非線性過程的靈活性和可控性，以嶄新的思想方法開啟了非線性頻率轉換技術革命性的新階段。

　　超連續(xù)光源為飛速發(fā)展的激光技術注入了新鮮的血液，帶來了新的活力。當前工業(yè)領域、科研領域都在考慮用超連續(xù)激光光源替代傳統的白光光源，以推動科學研究和技術的各領域取得新的進展。相比于普通的白光光源，超連續(xù)激光光源具有亮度高、功率高、頻率范圍廣等優(yōu)點。如果與超短脈沖激光(飛秒激光)技術結合，將進一步大大地提高超連續(xù)激光光源的峰值功率，從而產生集超高亮度、超高峰值功率、超寬頻率范圍等優(yōu)點的激光光源，這必將在科學、工業(yè)和軍事等廣泛領域產生重要的新應用，填補過去由于技術局限性而產生的空白地帶。

　　國際上產生超連續(xù)激光光源的主要技術主要有兩類。其中一類是利用光學參量振蕩技術(一種常用的非線性光學頻率轉化技術)，即利用非線性晶體(雙折射相位匹配或者準相位匹配)和強泵浦激光相互作用，在微弱的背景閑頻光的輔助下，產生頻率連續(xù)可調的信號激光輸出。另外一類技術是利用超長的光子晶體光纖(2 m左右)和高功率的超短脈沖(ps 和fs，功率>1W)激光的非線性相互作用，利用自相位調制、四波混頻等三階非線性光學效應，極大地拓寬泵浦激光的頻率范圍。以上兩類超連續(xù)激光光源技術都利用了二階或者三階的非線性光學效應，存在著一些弱點，比如泵浦激光向信號激光的能量轉換效率不高，光譜展寬的范圍不夠大，激光相干性受到削弱，光源的峰值功率不夠高等。為克服這些缺點，進一步提升超連續(xù)激光光源的性能，并擴大其應用領域，有必要考慮別的更加優(yōu)異的嶄新技術方案。

　　經過激光科學和非線性光學學術界多年的探索，利用單塊非線性晶體產生二次和三次諧波已經成為一個常規(guī)的簡單的事情了。但是，實現寬帶超連續(xù)的二次諧波和三次諧波同時產生仍然是一個挑戰(zhàn)，更不用說多階次的高次諧波同時產生了。2013 年，我們課題組成功地利用啁啾超晶格結構的鈮酸鋰非線性晶體解決了這個科學問題。

　　鈮酸鋰作為一種鐵電晶體，廣泛地應用于非線性光學頻率轉換。通過外加高壓電脈沖的方法，能使晶體內的電偶極矩發(fā)生反轉，進而使晶體的二階非線性系數發(fā)生符號的改變。輔助以各種圖案的電極，可制備出周期、準周期、非周期等非線性超晶格結構材料。課題組沿光傳播的方向，將鈮酸鋰極化負疇的寬度選為固定值，通過改變極化正疇的寬度來改變非線性極化的周期，實現了啁啾結構的周期性極化鈮酸鋰晶體(圖1(a))。理論分析表明，對于某個特定波長的基頻泵浦光，該啁啾結構總存在一段區(qū)域使得基頻波和倍頻波滿足準相位匹配，且不同的波長對應于不同的區(qū)域，因此該結構能夠滿足寬帶的準相位匹配條件。課題組在室溫下用外加脈沖強電場極化的方法制備了啁啾結構周期性極化鈮酸鋰晶體(圖1(a))，通過對疇結構進行傅里葉變換，得到了樣品的倒格矢分布，聯合倍頻過程及和頻過程的色散曲線進行分析，結果表明該啁啾結構具有四個有效非線性系數較大、具有一定寬度的倒格矢帶，分別對應于中心波長的一階、二階、三階和四階準相位匹配過程。更為重要的是，該啁啾結構不僅能提供二次諧波準相位匹配過程所需的倒格矢，也能對和頻過程的相位失配進行補償。利用一階準相位匹配的倍頻過程以及三階準相位匹配的和頻過程，在同一非線性超晶格結構中可同時實現寬帶的二次諧波和三次諧波產生。課題組用光學參量振蕩器產生的納秒激光進行倍頻實驗，實現了高轉換效率的寬帶二次諧波(帶寬100 nm，轉換效率>30%)和三次諧波(帶寬75 nm，轉換效率>2%)的同時輸出(圖1(b)—(c))。由于該單塊非線性晶體可實現三基色——紅、綠、藍的同時產生，它們展現了在大屏幕激光顯示方面的巨大潛力?？梢灶A計，如果采用更高峰值功率的飛秒脈沖激光泵浦該樣品的話，非線性頻率轉化效率將會大大提高。相關的理論和實驗工作于2014 年發(fā)表在光學權威雜志Light：Science & Applications上。

　　圖1 啁啾結構超晶格鈮酸鋰非線性晶體產生寬帶二次諧波和三次諧波的物理原理和實驗觀測的紅、綠、藍三基色激光輸出

　　利用單塊非線性晶體同時產生二次諧波和三次諧波不是很困難，學術界有過很多成功的案例。然而，要在單塊非線性晶體中實現更高次諧波的產生卻一直是一個難以攻克的關卡，這是由于在高次諧波實現的過程中涉及的非線性上轉換過程很多，而單塊晶體所能提供的倒格矢很難同時對這些過程中的相位失配進行補償。在世界范圍內，為了實現高轉換效率的高次諧波產生，只能利用多塊非線性晶體級聯使用，同時需要精細地控制每塊晶體的相位匹配條件，以獲得盡可能高的轉換效率。利用這樣的常規(guī)的實驗技術方案獲得高次諧波，需要的實驗設備和裝置體積巨大，不利于進一步的小型化和微型化。自非線性光學誕生50年以來，還沒有在單塊晶體中實現高效的高次諧波產生。

　　2014年，我們課題組利用原創(chuàng)性的科學思路和技術方案，在這一重要的科學難題上獲得了突破性的研究進展。在2013年研究工作的基礎上，結合光子能帶理論和準相位匹配分析，利用啁啾結構非線性光子晶體具有寬帶倒格矢分布的特點，并利用單塊準相位匹配非線性晶體和中紅外超寬帶飛秒脈沖激光相互作用，產生一系列多階次的高次諧波脈沖激光(從二次諧波直至八次諧波)，如圖1 所示。泵浦飛秒脈沖激光經過非線性晶體后，信號光涵蓋了1—8 次諧波的飛秒激光脈沖，其頻率從4 μm的中紅外波段一直延伸到350 nm的近紫外波段。

　　課題組在沿光傳播的方向，將負疇的寬度選為固定值，通過改變正疇的寬度來改變極化的周期，實現了啁啾結構的周期性極化鈮酸鋰晶體(圖2)，并利用高壓脈沖極化技術制備了1.6 cm長的實驗樣品。通過對啁啾結構中疇分布的位置函數進行傅里葉變換得到結構的倒格矢分布情況，理論分析表明，該具有啁啾結構的晶體具有多個寬帶的倒格矢帶分布，不僅能對高次諧波產生過程中各非線性過程的相位失配進行補償，還能使入射中紅外飛秒脈沖泵浦激光(基頻光)的各波長成分都能參與到高次諧波產生的非線性過程當中，從而充分利用激光線寬內的各成分能量，顯著提高非線性相互作用的強度，產生高亮度的高次諧波。

　　圖2 單塊啁啾超晶格非線性晶體和中紅外飛秒脈沖激光相互作用產生超寬帶的飛秒脈沖激光的示意圖

　　在理論研究和實驗樣品成功設計和制備的基礎上，課題組用中紅外飛秒脈沖激光器進行實驗，當中紅外的飛秒激光(脈沖寬度115 fs，平均功率20 mW，帶寬3400—3800 nm，重復頻率1 kHz，峰值功率0.17 GW)進入啁啾結構的樣品后，在輸出端看到了一個非常亮的白光光斑，用光柵對輸出光進行分光得到了0 階和-1 階的衍射光斑(圖3)，充分反映了從啁啾結構樣品輸出的光具有超連續(xù)寬帶的可見光分布。經過仔細分析和計算，得到晶體內部的轉換效率約為18%(可見光波段400—800 nm)，遠高于用強激光轟擊原子氣體和等離子體獲得高次諧波的轉換效率。其中，各階諧波的轉換效率分別為：四次諧波(850—950 nm)~0.7%，五次諧波(660—850 nm)~ 4.5%，六次諧波(560—660 nm)~7.2%，七次諧波(485—560 nm)~5.1%，八次諧波(350—485 nm)~1.2%。實驗結果表明，經過特殊的設計，高階諧波(8 次諧波)的轉換效率可遠高于低階諧波(4次諧波)。

　　圖3 啁啾結構非線性晶體中產生高次諧波的實驗測量結果和光譜結構(a)使用光柵對高次諧波輸出光進行分光的照片;(b)0 階衍射光斑;(c)-1 階衍射光斑;(d)在可見光波段和近紅外波段測量的高次諧波輸出的光譜結構

　　啁啾結構非線性超晶格樣品的設計及其成功有多方面的要素：(1)非線性過程利用了鈮酸鋰晶體最大的非線性系數d33;(2)樣品提供了一系列的倒格矢帶，基本滿足級聯過程產生多階高次諧波的要求;(3)倒格矢帶有足夠的帶寬，可覆蓋泵浦飛秒激光的帶寬，從而最大限度地利用基頻光所有頻譜成分的能量;(4)泵浦光為飛秒脈沖激光，有高的峰值功率水平，可顯著提升非線性相互作用強度;(5)樣品為一維的非線性超晶格，各準相位匹配過程均為共線發(fā)生。共線的非線性過程有效精簡了光路調整的復雜度，并且避免了走離效應等缺陷，增加了非線性作用長度，進一步增加了高次諧波的轉換效率;(6)所有的非線性過程都在單塊晶體內部發(fā)生，避免了使用多塊級聯晶體帶來的晶體界面耦合損耗的問題。正是具備了如此之多的優(yōu)點，才使得在單塊非線性晶體中實現高效寬帶的高次諧波產生，從而在非線性光學的核心戰(zhàn)略問題上獲得突破性進展成為可能。

　　基于啁啾調制的非線性超晶格產生高次諧波的設計方法靈活簡單，適用性廣，可應用于短波光源、白光光源、超連續(xù)光源、光頻率梳、超短脈沖激光等高新技術，在照明、信息處理、信號探測、激光加工、光譜分析、微納光學集成等領域有重要的實際應用價值。在基礎科學上，此項成果也為進一步探索固體材料內部光和物質非線性相互作用的豐富多彩的未知前沿領域打開了一扇嶄新的窗口，并提供了嶄新的研究思路和研究方法。相關的理論和實驗工作發(fā)表在2015 年8 月的物理學權威期刊Physical Review Letters上。

　　單塊高次諧波產生非線性晶體的發(fā)明，將極大地簡化傳統利用非線性光學技術產生高性能激光技術的技術方案，使得常規(guī)的笨重的實驗裝置可以集成到一塊小小的非線性晶體(2 cm*1 cm*0.05 cm)上。毫無疑問，這是非線性光學和激光技術發(fā)展歷史上一個值得稱道和紀念的事件。利用單塊非線性晶體和泵浦飛秒脈沖激光相互作用，產生的激光輻射將包含多階次、不同波段、寬帶的飛秒激光脈沖串。比如在上面的實驗中，從非線性晶體輻射出來的激光其頻率寬帶從4000 nm的中紅外波段一直延伸到350 nm 的近紫外波段，而且在1100 nm—350 nm的近紅外—可見—近紫外波段的寬廣頻率波段激光光譜連成一片，產生了無與倫比的超連續(xù)激光光源。另外，泵浦激光為100 fs 的脈沖激光，產生的多階諧波也都為100 fs 量級的飛秒脈沖激光。更為重要的是，這些脈沖激光都同步運轉，保持了很好的時間相干性，因此，一塊非線性晶體在功能上相當于8 臺同步運轉的工作在不同波段(中紅外到紫外)的飛秒脈沖激光器的組合，這為開拓利用光學相干合成的概念和技術，產生亞飛秒甚至阿秒可見光脈沖激光開辟了一個嶄新的天地。

　　啁啾結構的鈮酸鋰非線性超晶格晶體采用了原創(chuàng)性的物理原理和技術方案，可提供多波段、寬頻帶、多階次的高次諧波產生所必需的準相位匹配條件，從而單塊非線性晶體可產生一系列的高次諧波脈沖激光(從二次諧波直至八次諧波)。該技術集合了超高亮度、超高峰值功率、超寬頻率范圍等優(yōu)點，是激光技術的一個重要發(fā)明和創(chuàng)新，有望在科學、工業(yè)和軍事等廣泛領域誕生新的應用，并填補過去受技術局限性而產生的應用空白地帶。另外，其總體性能的提升，包括轉換效率、總功率以及體積和重量均可通過現有的非線性光學和激光技術方案予以解決和實現，以更好地滿足不同的實際應用的需求。